La enseñanza de la química en Harvard estaba en mal estado en ese momento,[3] por lo que después de que Cooke entrara en la universidad en 1843 siguió siendo en gran medida autodidacta en la materia.
[5] A esto le siguieron investigaciones sobre los pesos atómicos del arsénico y otros elementos.
[6] Estudió los cristales a lo largo de su carrera, y el mineral "cookeita", un cuarzo aluminosilicato, lleva su nombre.
Cooke se casó con Mary H. Huntington en 1860; la pareja no tuvo hijos.
Murió en 1894 en Newport, Rhode Island, y fue enterrado en el cementerio de Mount Auburn.