Tenía inclinaciones académicas y mantuvo una biblioteca en Kalávrita, donde fue visitado por Ciríaco de Ancona en 1436.

[1]​[2]​ Cuando el déspota Constantino (el futuro Constantino XI) partió hacia Constantinopla en septiembre de 1437 para gobernar la ciudad durante la ausencia de su hermano Juan VIII Paleólogo, Jorge también abandonó Grecia.

278) indica que perteneció a Jorge Cantacuceno mientras vivía en Smederevo.

[4]​ Su bisnieto, el historiador Teodoro Espandune, registró que Jorge lideró la defensa de Smederevo contra los ataques de los húngaros en 1456, negándose a entregar la fortaleza incluso cuando los atacantes hicieron desfilar a su hijo cautivo Theodore ante las murallas.

Espandune lo reclamó como su abuelo materno, y en otros lugares lo describe como el nieto del emperador Juan VI Cantacuceno.