Único hijo del historiador Edward John Payne y de Emma Leonora Helena Pertz, nieta de Georg Heinrich Pertz (director de los Monumenta Germaniae Historica), estudió en la Westminster School y luego en la Christ Church de Oxford, donde, en parte por influencia de John Beazley, empezó a interesarse por el arte griego y la arqueología.
Fue el hermano de la astrónoma Cecilia Helena Payne-Gaposchkin (1900–1979).
Después la licenciatura continuó los estudios de Arqueología del mediterráneo como investigador universitario.
En el 1926 se casó con Dilys Powell, periodista y crítica cinematográfica.
Necrocorinthia, donde han sido recogidos y clasificados los datos sobre la producción cerámica corintia y donde ha sido publicada la cronología que todavía hoy en gran parte se continúa siguiendo, apareció en el 1931 y fue actualizado en el 1933 con Protokorinthische Vasenmalerei.