Regresó a Londres y trabajó con Augustus Matthiessen en la escuela de medicina del St.
W. P. Wynne fue su colaborador más importante; sus 263 muestras de naftalina, acumuladas durante varias décadas, ahora se conservan en el Imperial College como Colección Armstrong-Wynne.
Las investigaciones posteriores de Armstrong trataron los terpenos, especialmente el alcanfor, la purificación del agua, ayudando a erradicar la fiebre tifoidea y la cristalografía.
En 1887, Armstrong se interesó en clasificar los sustituyentes del benceno en términos de sus influencias directivas meta- y orto-.
[7] Sus «seis afinidades que actúan en un ciclo» son anteriores al descubrimiento del electrón y a las teorías modernas de la aromaticidad.