[3]​ El tiempo que pasó en la Universidad, le dejó gran recuerdo, que le hizo convertirse en promotor de Universidades en su reino.

Socorrió a los pobres necesitados de su diócesis.

Hizo grandes donativos a la catedral de Santiago.

Creó la Cofradía del Santísimo Sacramento en todas las iglesias parroquiales de su diócesis.

Hizo ampliar la casa-hospicio de niños para remedio de la gran hambre que asoló en 1563 Galicia y años después en 1566 la peste.

Reformó el Breviarium Compostellanum y lo mandó imprimir en Salamanca en 1568.

[11]​ Siendo cardenal arzobispo de Sevilla formó junto con su sobrino Francisco de Zúñiga y Sotomayor, IV duque de Béjar y Plasencia, la comitiva que fue comisionada por el rey Felipe II para recibir en Santander a su futura cuarta esposa, la princesa Ana de Austria, hija del emperador Maximiliano II y de la emperatriz María, hermana de Felipe II.