Aunque fue derrotado por Jorge Alessandri y Salvador Allende, obtuvo un auspicioso 20,75 % que levantó sus posibilidades para las elecciones presidenciales de 1964, cuando nuevamente fue presentado como candidato.

[3]​ Finalmente, el 18 de agosto de 2023 la Corte Suprema dicta una sentencia definitiva y absuelve a todos los condenados por la muerte del Presidente Frei, estableciendo que no existen antecedentes que permitan probar un homicidio y eventuales maniobras para ocultar un envenenamiento.

[4]​ Fue hijo de Eduardo Frei Schlinz, austríaco de origen suizo, quien llegó a Sudamérica a los 24 años, pasando desde Argentina hasta Chile, donde se casó con Victoria Montalva Martínez, con quien tuvo tres hijos: Eduardo, Arturo e Irene.

Allí empezó a tomar posición política, uniéndose en 1929 a la Asociación Nacional de Estudiantes Católicos (Anec), de la que también formaban parte Bernardo Leighton, Radomiro Tomić, Julio Philippi, Jaime Eyzaguirre, Mario Góngora y Rafael Agustín Gumucio.

Allí conocería a otros jóvenes líderes latinoamericanos, entre ellos Rafael Caldera, quien con el tiempo sería elegido presidente de Venezuela.

El 27 de abril de 1935 contrajo matrimonio con María Ruiz-Tagle, con la quien tendría siete hijos (Irene, Carmen, Isabel, Mónica, Eduardo, Jorge y Francisco Javier), estableciendo su residencia en Iquique hasta 1937, año en que regresaron a Santiago.

En Iquique, se dedicó al periodismo y llegó a ser director del diario El Tarapacá.

En 1935 ingresó al Partido Conservador y en él formó parte del grupo que fundó en 1936 la Falange Nacional, germen del Partido Demócrata Cristiano, movimiento que estaba inspirado principalmente en la doctrina social de la Iglesia católica y las enseñanzas del filósofo francés Jacques Maritain, a quien Frei conocería personalmente.

En 1938 la Falange Nacional se separó definitivamente del Partido Conservador, llegando Frei a ser presidente de aquella en 1941, 1943 y 1945.

Posteriormente se sumaron al PDC grupos menores como el Partido Nacional Cristiano y los denominados agrario-laboristas.

Eduardo Frei se convirtió en el líder natural del partido, aunque no ejerciera la presidencia de este.

Este último periodo no pudo completarlo al ser disuelto el Congreso Nacional por la dictadura militar.

Se presentó como candidato en las elecciones presidenciales de 1958 obteniendo 254 233 votos (20,7 % de los votos válidamente emitidos) y el tercer lugar en la elección que ganó Jorge Alessandri y en la que resultó segundo Salvador Allende.

Presentado nuevamente en la elección de 1964 por la Democracia Cristiana, superó ampliamente los esquemas partidarios y atrajo a gran parte de la juventud del país con sus ideales humanistas, a lo que se agregó el apoyo incondicional que le entregó la derecha, que abandonó a su candidato Julio Durán y decidió apoyarlo para impedir un posible triunfo de Salvador Allende.

La elección de Frei fue vista con interés en todas partes del mundo, pues se trataba de un experimento político muy prometedor, que podía ser la opción al capitalismo y al socialismo, en plena Guerra Fría.

En este contexto mundial, la influencia de Estados Unidos sobre Latinoamérica se hizo presente también para evitar la eventual elección del candidato Socialista Salvador Allende.

Por ello el gobierno de Frei Montalva dio especial impulso al sindicalismo y a la educación.

En salud se construyeron 56 nuevos establecimientos hospitalarios, lo que significó duplicar el número de camas.

En obras públicas e industria pavimentó la Carretera Panamericana entre Arica y Puerto Montt, se pusieron en marcha las obras del Metro de Santiago, el túnel Lo Prado y la primera etapa del Aeropuerto Pudahuel, obras que dotaron al país de importante infraestructura en el área del transporte.

Se definió, en 1966, el límite en la zona de Palena (comuna) donde había divergencias entre Chile y Argentina.

[10]​ Posteriormente, visitó Argentina, Brasil, Colombia, Ecuador, Perú y Venezuela, lo que contribuyó a fortalecer el Pacto Andino.

Allende obtuvo la victoria por mayoría simple y, por tanto, necesitaba ser ratificado por el congreso pleno.

Frei estaba convencido de que un gobierno del médico Allende le haría daño al país.

En esta reunión les aseguró que con la investidura de Allende se implantaría un régimen marxista.

Sin embargo, la crisis política imperante no tuvo una solución pacífica y se desencadenó un golpe de Estado, el cual propició.

Desgraciadamente, este problema sólo se arregla con fusiles... les aconsejo plantear crudamente sus aprensiones, las que comparto plenamente, a los comandantes en Jefe de las Fuerzas Armadas, ojala hoy mismo".

Tanto Aylwin como Eduardo Frei en sendos documentos —como la famosa carta a Mariano Rumor, primer ministro italiano y presidente mundial de la DC; y en una entrevista al diario español ABC, titulada «Los militares han salvado a Chile»— defendieron el golpe militar que «sacaría al país del caos y evitaría que cayera bajo una tiranía comunista».

Se condenó por el delito de homicidio a seis procesados: Patricio Silva Garín (médico), Luis Becerra Arancibia (chofer personal de Frei), Raúl Lillo Gutiérrez (exagente civil de la CNI), Pedro Valdivia Soto (médico), Helmar Rosenberg Gómez (tanatólogo) y Sergio González Bombardiere (tanatólogo).

[3]​ La Corte Suprema durante el 18 de agosto de 2023 dicta la sentencia definitica y absuelve a todos los condenados por la muerte del Presidente Frei, estableciendo que no existen antecedentes que permitan probar un homicidio y eventuales maniobras para ocultar un envenenamiento.