[14] En agosto de 2001, Singh fue llevado a la New Japan Pro-Wrestling por el líder del Team 2000, Masahiro Chono, junto con otro hombre, Giant Silva.[15] Singh sufrió su primera derrota en un Tag Team match en el Tokio Dome en enero del 2002, siendo vencido por Hiroyoshi Tenzan.[14] El 2 de enero, Singh se convirtió en el primer luchador profesional indio que firmó un contrato por la WWE.Allí entró en un breve feudo con Freakin' Deacon y su mánager Palmer Cannon, rivalidad que finalizó cuando Singh se alió con ellos.[2][14] The Great Khali hizo su debut en Smackdown como Monster Heel derrotando a luchadores como Funaki o Rey Mysterio (con quien peleó por petición de John Bradshaw Layfield ya que este quería ablandar a Rey Mysterio antes de su lucha por el Campeonato Mundial Peso Pesado).[19][20] Se enfrentaron en el evento de la Judgment Day donde Khali salió vencedor, Khali estuvo durante un tiempo reclamando otro combate a The Undertaker, interfiriendo en algunos combates para reducir a los luchadores e imitar algunos gestos de The Undertaker.Finalmente entró en el ring para golpear a The Undertaker cuando este había acabado su combate contra King Booker pero The Undertaker logró sacarlo del ring y le retó para un Last Man Standing match en SummerSlam, sin embargo Long anunció que este combate se llevaría a cabo en SmackDown.La siguiente semana, Khali venció a Shawn Michaels en un combate para ser el Contendiente Nº1 al título de Cena en Judgement Day.En WWE Unforgiven The Great Khali perdió el Campeonato Mundial Peso pesado en una Triple Threat Match frente a Rey Mysterio y Batista, título que vuelve a ganar Batista con un Spinebuster sobre The Great Khali.En el evento Armageddon, Khali fue derrotado por Finlay después de que éste le cubriera tras golpearle con el Shillelagh.Luego entraría a luchar en No Way Out en una Elimination Chamber frente a Undertaker, Batista, Finlay, MVP y Big Daddy V por una oportunidad por el Campeonato Mundial Peso Pesado en WrestleMania XXIV, siendo eliminado.[35] En WrestleMania XXIV participó en una Battle Royal por el Campeonato de la ECW, perdiendo al ser eliminado.[36] Después, tuvo una oportunidad por el Campeonato Mundial Peso Pesado en la edición del 2 de mayo de SmackDown contra The Undertaker, en donde Vickie Guerrero le ordenó a Khali quitarle el título a The Undertaker, pero fue atacado por este con un «Hell's Gate» causándole una lesión (kayfabe) en la garganta.Después de Unforgiven, tuvo una pelea contra Vladimir Kozlov, interfiriendo Triple H, y Jeff Hardy, ahí The Great Khali fue brutalmente golpeado por el mazo de Triple H. Antes del evento Cyber Sunday, Khali tuvo una lucha contra The Undertaker, en la que The Big Show interfirió atacando al Undertaker, este impidió que The Big Show golpeara con la silla al Undertaker provocando un cambio de heel a face en Khali y apoyo del público.Khali participó en el evento Royal Rumble perdiendo luego de ser eliminado por Vladimir Kozlov.En SmackDown perdió en una Triple Threat para clasificarse a la Elimination Chamber en No Way Out, enfrentándose a Vladimir Kozlov y Triple H, el ganador fue Triple H. También participó en una batalla real en ECW para clasificarse para el Money in the Bank en WrestleMania XXV perdiendo luego de ser eliminado por todos los luchadores de la batalla real siendo el ganador Christian.Luchó junto con Hornswoggle contra The Hart Dynasty por los Campeonato Unificado en Parejas en el "Raw Viewer's Choice", siendo derrotados.En SmackDown se reunió con su hermano (kayfabe) Jinder Mahal, quien el 13 de mayo le pegó una bofetada por su conducta.En las semanas consecutivas, actuó como manager de Jinder Mahal e interfiriendo en sus combates.Luego de la lucha Henry le atacó la pierna con un «Splash» sobre una silla fracturándole el peroné (kayfabe).Tras esto, se informó que Khali dejó la empresa para centrarse en su carrera como actor en India.En Battleground, Antonio Cesaro & Jack Swagger derrotaron a The Great Khali & Santino Marella.[38] En Hell in a Cell, formó equipo con Natalya siendo derrotados por Fandango y Summer Rae.El 20 de junio en Battleground Khali participó en la Battle Royal por el Campeonato Intercontinental, pero la lucha fue ganada por The Miz.[40] Khali hizo una aparición en el evento WWE Superstar Spectacle 2023 en Hyderabad, Telangana, India y declaró que le quedaba un último combate.En agosto de 2009, Singh tuvo un altercado backstage con Big Show en una gira en Puerto Rico.
Khali con el Campeonato de la WWE durante su feudo con John Cena.
