Allí escribió y estrenó su primera obra en prosa, el drama Judith de 1840, basada en el Libro de Judit del Antiguo Testamento, que en su momento pasó bastante inadvertida, pero le haría famoso.
Becado por el rey de Dinamarca Cristián VIII en 1842, al año siguiente se trasladó a París y trabó amistad con el poeta Heinrich Heine.
En 1845 se trasladó a la capital de Austria, Viena, al ser nombrado director del Teatro Dramático, puesto que ocupó durante dieciocho años y, tras casarse en 1846 con la actriz Christine Enghaus, quien encarnó a muchos de sus personajes, logró sus mayores triunfos como autor con piezas como Herodes y Mariamna (1848) o Agnes Bernauer (1852).
Entre sus demás obras quizá la más conocida es su versión de la leyenda germánica de Los Nibelungos, es decir, la trilogía mitológica Die Nibelungen de 1862, que inspiró a Richard Wagner; la trilogía alcanzó un gran éxito en Weimar y le valió el premio Schiller.
De manera póstuma se publicó su larga autobiografía, Tagebücher ("Diario", 1886).