Interesados por la literatura, hacen representaciones caseras de piezas teatrales escritas por Leopoldo Alas.

Aunque ya llevaba ocho años conviviendo con ella, se casó en 1899 en segundas nupcias con la gaditana Manuela Vega y Gil, que le sobrevivió.

En 1920 le imponen la Gran Cruz de Alfonso XII durante la inauguración en Avilés del teatro Palacio Valdés.

Se dio a conocer como novelista con El señorito Octavio (1881), pero ganó la celebridad con Marta y María (1883), ambientada en la ciudad ficticia de Nieva, que en realidad representa a Avilés; las dos protagonistas encarnan los temperamentos contemplativo y práctico.

Así ocurre también con El idilio de un enfermo (1884), que es quizás su obra más perfecta[¿según quién?]

Por otra parte, la obra más famosa de Armando Palacio Valdés, La hermana San Sulpicio (1889), transcurre en tierras andaluzas, cuyas costumbres muestra mientras narra los amores entre una monja que sale del convento y un médico gallego que al fin se casa con la religiosa secularizada.

La espuma (1891) es una novela que intenta describir la alta sociedad madrileña y donde se acerca al pensamiento socialista.

[8]​ La aldea perdida es una égloga novelada acerca de la industria minera y quiere ser una demostración de que el progreso industrial causa grandes daños morales y genera un gran conflicto socioeconómico.

[4]​ El narrador se distancia así de sus temas más acostumbrados, añorando con declamatoria retórica una Arcadia perdida; retrata rústicos como si fueran héroes homéricos y otorga nombres de dioses clásicos a los aldeanos.

[10]​ Por entonces es un escritor muy popular en los Estados Unidos y en Francia, donde desde 1908 pasaba parte del año, especialmente los veranos en la localidad de Capbreton (Las Landas), compartiendo tertulia y amistad con escritores como el novelista del naturalismo Paul Margueritte (1860-1918).

[4]​ Palacio Valdés fue traducido al italiano, portugués, alemán, francés, noruego, inglés (casi siempre por los hispanistas Rachel Challice y Nathan Haskell Dole), checo, neerlandés, sueco, ruso y danés.

Entre 1916 y 1917 viajó a París como enviado especial de El Imparcial para informar sobre la Primera Guerra Mundial; esta experiencia se plasma en su libro La guerra injusta, donde reúne las crónicas enviadas desde allí.

Sobre la Primera Guerra Mundial reunió sus crónicas en el ya citado La guerra injusta, donde se declara aliadófilo y se muestra muy cercano a la generación del 98 en su ataque contra el atraso y la injusticia social de la España de principios del siglo XX.