[3] Entre 1690 y 1692 presidió el Consejo de Castilla.
Fue también Presidente de la Sala de Millones, planteando la reforma hacendística del reinado de Carlos II, para eliminar el fraude fiscal en el reino.
En su segundo mandato aragonés se mantuvo fiel a la causa de Felipe V, quien lo nombró Inquisidor General y lo propuso para la sede de Toledo.Convocó sínodo en Zaragoza en 1697, elaborando las Constituciones Sinodales,[4] y fundó el Montepío de Zaragoza.
Durante su arzobispado en Zaragoza se llevaron a cabo las obras de construcción de la nueva Torre de la Seo catedralicia, cuya primera piedra se había colocado en julio de 1681, siendo arzobispo don Diego de Castrillo.
Las obras se encargaron a los maestros aragoneses Pedro Cuyeo, Gaspar Serrano y Jaime de Busiñac.