Es el autor del primer vocabulario impreso en lengua náhuatl (México, Juan Pablos, 1555).

Elaboró una edición más amplia, con el vocabulario castellano-náhuatl y náhuatl-castellano (de nueva plantaI, que se publicó en México, 1571.

Además de sus responsabilidades como misiionero, Molina se dedicó al estudio y escritura del náhuatl.

Llegó a la Nueva España en 1522 con muy corta edad traído por sus padres y otro hermano, aprendió hablar náhuatl rápidamente o por lo menos lo entendía muy bien.

Este diccionario es la más completa obra que ha sido impresa gran cantidad de veces y estudiada por prestigiados investigadores como Julio Platzmann, Miguel León Portilla y el Doctor Garibay entre otros.