[1]​ Más recientemente, ha sido considerado por la revista Rolling Stone como el 6.º mejor del rock argentino, en tanto que su segundo álbum Almendra II fue colocado en la posición n.º 40.

Los Larkins estaba liderada por Rodolfo García, futuro baterista de Almendra, un muchacho relativamente "grande", cuatro años mayor que "el Flaco" Spinetta.

[3]​ Spinetta cursaba sus estudios secundarios en el colegio católico San Román, ubicado en su barrio de residencia.

Ambos versionaban canciones de Los Beatles, pero también interpretaban temas propios que en aquella época no eran bien vistos al ser pop compuesto y cantado en castellano.

El grupo que formaría Almendra estaba listo a principios de 1967, pero Rodolfo García fue convocado al servicio militar.

Con ese dinero Spinetta se compró su primera guitarra eléctrica y Del Guercio el bajo.

[12]​ Pocos días después Kleiman fue a ver un ensayo de la banda, donde tocaron el tema "Where are you going Mary Sue?

Kleiman quedó complacido y les ofreció grabar un simple en RCA con Rodolfo Alchourron como director artístico.

", el tema de Spinetta y Del Guercio que Kleiman escuchó cuando oyó por primera vez a Almendra, siendo incluido en el álbum Nuestra juventud, lanzado ese mismo año.

[18]​ Spinetta comenzaba a proponer un estilo inclasificable de música, sin preconceptos, en el que la poesía tuviera además un papel determinante.

«Gabinetes...» finalmente se incluyó en el LP de la compilación Mis conjuntos preferidos (RCA Vik 3836).

Durante la segunda mitad de 1969 Almendra se dedicó a grabar su primer disco larga duración, un álbum histórico considerado en reiteradas ocasiones como el mejor álbum del rock argentino,[21]​ y hasta uno de los mejores del mundo.

La discográfica intentó desechar la ilustración perdiéndolo intencionalmente, pero Luis Alberto lo volvió a dibujar exigiendo que la portada se realizara según sus instrucciones.

El álbum refleja una variedad de raíces musicales, desde el tango y el folklore, hasta Sargent Pepper's de Los Beatles, combinadas creativamente sin esquemas preconcebidos y con una complejidad poética que parecía incompatible con la difusión masiva, aunque ya el tango se había caracterizado por un sólido vínculo con la poesía.

Sin embargo las diferencias artísticas y personales entre sus miembros eran muy importantes, y luego de fracasar la preparación de una ópera rock, el grupo se separó, no sin antes editar ese mismo año un álbum doble, conocido como Almendra II, que contiene temas muy conocidos como «Rutas argentinas», «Los elefantes» (reacción a la crueldad de la película Mondo Cane),[25]​ y «Parvas», un tema destacado por Spinetta por su perfil psicodélico.

[25]​ La revista Rolling Stone lo consideró como el 40.º mejor álbum de la historia del rock argentino.

[10]​ Se iba a llamar Señor de las latas y su argumento era una representación en clave mágico-simbólica del propio movimiento roquero argentino que estaba surgiendo.

Sus personajes eran Litto Nebbia, Moris, Tanguito, Javier Martínez, Roque Narvaja y Miguel Abuelo.

Spinetta interpretaba al Mago de Agua, un ser extraterrestre que se convierte en pordiosero buscándose a sí mismo.

Por 4 razones diferentes: porque había un Rodolfo, un Emilio, un Luis Alberto y un Edelmiro que no estaban funcionando como hacia dos años.

Pero la disolución era irreversible mientras el sencillo Hermano Perro se tornaba en un éxito dentro de los ambientes del rock argentino.

Luego de eso la banda se separó, nuevamente afectada por problemas personales, sobre todo entre Spinetta y Molinari.

Allí, Almendra demostró estar conjuntada como en los viejos tiempos e interpretó algunas de sus canciones más emblemáticas, como Color Humano, Hermano Perro, A Estos Hombres Tristes, Fermín y la inmortal Muchacha Ojos de Papel.