En 1961, se creó la Arquidiócesis, con lo que Buteler pasó a ser Arzobispo de Mendoza.
Erigió numerosas parroquias, promovió las vocaciones sacerdotales, apoyó a la Acción Católica y participó en algunas de las sesiones del Concilio Vaticano II.
[2] Las conclusiones del Concilio trajeron a la arquidiócesis de Mendoza fuertes controversias, que se reflejaron en una huelga de sacerdotes: trece curas párrocos –la mitad del clero mendocino– iniciaron una huelga para exigir la pronta reforma de la organización eclesiástica local.
La respuesta de la jerarquía católica fue inmediata en favor de Buteler, ordenando a los sacerdotes someterse en todo al arzobispo y ejercer solamente como intermediarios entre este y la feligresía.
Como resultado, Medina fue separado del obispado auxiliar, varios sacerdotes renunciaron a sus cargos y el Seminario quedó casi sin profesores.