Este ambiente primero, y más tarde el formado en Madrid en torno a Francisco Giner de los Ríos y la Institución Libre de Enseñanza, le refuerza en sus convicciones ideológicas.

Vuelve a Luarca, donde ejerce la abogacía durante más de diez años.

En los años sucesivos se dedicó a ejercer la abogacía compaginándola con una gran labor ensayística.

[2]​ No será hasta 1929, cuando en la Cárcel Modelo de Madrid funde junto con Marcelino Domingo el Partido Republicano Radical Socialista (PRRS).

Ese mismo año surgieron profundas disensiones en el seno del Partido Radical Socialista, ya que el ala más conservadora del mismo se oponía a seguir colaborando con el PSOE, mientras que el ala más progresista (encabezada por Albornoz y Marcelino Domingo) era favorable, por lo que este sector se salió del mismo y fundó el Partido Republicano Radical Socialista Independiente, que tuvo una vida muy corta ya que en 1934 se fusionaría con otros partidos formando Izquierda Republicana.

Como ha señalado Gabriele Ranzato la propuesta de Álvaro de Albornoz como candidato «no podía prosperar porque su reciente "izquierdismo", que le convertía en el candidato republicano más aceptado por la extrema izquierda, impedía que la suya fuera una candidatura aceptable para la mayoría del Frente Popular».