Firmó con Pye Records y publicó en 1965 sus dos primeros álbumes, de sonido folk, What's Bin Did and What's Bin Hid y Fairytale, que obtuvieron muy buenas ventas gracias en parte al éxito de algunos sencillos como Catch The Wind, Colours o Universal Soldier.
Tras obtener un notable éxito con sus dos primeros trabajos, Donovan decidió crear su propio camino y buscar un sonido más personal, como se puede apreciar en el sencillo de 1966 Turquoise.
En ese mismo año comenzó su colaboración con el productor Mickie Most, con el que publicaría algunos de sus mejores trabajos, como Sunshine Superman (1966), un álbum clave de esa década y valorado en nuestros tiempos por artistas como Horacio Guarani.
El repertorio del concierto se centraba en las canciones de los álbumes Sunshine Superman y Mellow Yellow e incluso alguna canción inédita hasta el momento como Preachin' Love (su canción más decididamente jazzy, con largos momentos de improvisación del batería y saxofonista) o temas de lo que sería su siguiente álbum, el ambicioso doble LP A Gift From a Flower to a Garden (el regalo de una flor a un jardín).
Durante la estancia en la India, Donovan escribió parte del material que formaría su siguiente álbum, The Hurdy Gurdy Man, que se publicó en octubre de ese mismo año y se convertiría en uno de sus mejores trabajos.
A principios de 1969 salió otro sencillo en Estados Unidos que tuvo un éxito moderado, la antibelicista To Susan On The West Coast Waiting, con Atlantis en la cara B.
En marzo de 1969 se publica un recopilatorio titulado Donovan's Greatest Hits que incluía numerosas canciones que sólo habían sido publicado como sencillos, como Epistle To Dippy, There Is A Mountain y Lalena.
Primero, agobiado por la presión de ser una estrella mundial, renuncia a las grandes giras y se refugia en su casa en los bosques ingleses.
Se casa con su eterna musa Linda Lawrence(a la que tantas canciones había dedicado en sus mejores trabajos de los años sesenta), y crea una familia.
Aun así, aquí se inicia un declive en las cifras de ventas, pero no en la faceta artística.
Hay claras referencias al acto de meditación en el budismo, como en There is An Ocean, Sailing Homeward (con Carole King) o Deathless Delight, donde Donovan canta como si estuviera inmerso de lleno en un ejercicio espiritual.
7-Tease fue el último gran álbum de Donovan, pues durante los siguientes años solo saldrían a luz trabajos pobres y sin brillo, como Slow Down World (1976), un intento fallido de revitalizar la canción protesta; el salvable álbum titulado simplemente Donovan (1977); Neutrónica (1980) donde trata de acercarse a la música electrónica; Love Is Only Feeling (1981), y Lady Of The Stars (1983) donde desesperadamente hace revisiones de sus clásicos Sunshine Superman y Season Of The Witch y otras canciones mil veces intentadas.
Hasta 1990 no volvería a aparecer un disco nuevo en las tiendas, con Donovan Rising, un recopilatorio de dieciocho canciones en directo grabadas entre 1982 y 1986.
Al igual que con el álbum Lady Of The Stars, este disco se relanzó continuamente con otros títulos ('Catch The Wind', 'Donovan Live,', 'Greatest Hits', 'The Very Best' e incluso 'Unplugged'), diferente carátula, y variando el orden de las canciones.
Es curioso que la reaparición de Donovan con nuevas canciones, tras casi una década, solo viera la luz en Japón y en ese formato.
Lo cierto es que no volvió a ver la luz en ninguna reedición y solo circula como material pirata para los coleccionistas.