En Pescia adquirió la Villa de Valchiusa con su aneja factoría sobre una colina, y se dedicó a la agricultura.En 1813 visitó por vez primera París y estuvo por un tiempo mezclándose con la sociedad literaria de su tiempo.Era consciente de las bondades del buen gobierno napoleónico y tuvo un encuentro con el mismo emperador que alcanzó cierta relevancia en su ya intensa vida.Marx y Engels lo consideraron en su Manifiesto Comunista el "representante más caracterizado" del "socialismo pequeñoburgués" En 1803 publicó su Tratado sobre la riqueza comercial, su primer trabajo en este campo; el tema le interesó siempre a lo largo de su vida.Completó su obra en dieciséis volúmenes en los ratos libres a lo largo de once años.Finalizada esta obra, se encomendó otra aún más ambiciosa, la monumental Histoire des Français, de la que publicó veintinueve volúmenes en los siguientes veintitrés años.Al contrario que otros pensadores de su tiempo (Jean-Baptiste Say y David Ricardo) Sismondi atacó la idea de que el equilibrio económico llevaba al pleno empleo y a la felicidad.
