Con esa edad empezó a actuar, obteniendo su primer papel en el cine con doce años, en The Arcadians (1927).
[5] En 1942 hizo otra destacada actuación teatral, un papel protagonista como Patricia Graham en la obra de Terence Rattigan Flare Path.
En la década siguiente actuó en muchas películas de carácter romántico, entre ellas Fanny by Gaslight, con James Mason y Stewart Granger, y My Own True Love, convirtiéndose en una de las actrices británicas mejor pagadas.
Tras varias actuaciones televisivas en diferentes programas, en 1970 obtuvo el papel protagonista en la serie Kate.
Phyllis Calvert falleció en Londres, Inglaterra, en 2002, a los 87 años de edad, por causas naturales.