Inmediatamente fue contratado por Nordisk Film para actuar en la película de August Blom Ved Fængslets Port.

Dos años después fue elegido el actor más popular en diferentes encuestas llevadas a cabo por revistas cinematográficas.

Entre sus películas más destacadas figuran Evangeliemandens Liv, dirigida por Holger-Madsen, y Klovnen, de A.W.

Estaba planeando una película como productor independiente, con el sello Psilander-Film, de la cual llegó a rodar algunas escenas con Clara Wieth, cuando falleció.

Valdemar Psilander estuvo casado con la actriz Edith Buemann, de la que se divorció en 1916.