Por su padre pertenecía a una noble familia mallorquina, era nieto del importante militar Pedro Caro y Sureda, III marqués de la Romana.
[8] En 1860 fue detenido por su participación en el complot carlista del Desembarco carlista de San Carlos de la Rápita.
[10][11]Según el diario del pretendiente Carlos VII, Pedro era:[12]era un caballero cumplido, franco, leal y desprendido, pero que estaba enteramente subordinado a su mujer, una húngara llamada Elizabeth Szecheny Zichy Ferraris.Durante la Tercera Guerra Carlista, acompañó a Margarita de Borbón-Parma junto a otros nobles carlistas como Tirso de Olazábal.
[13] En 1872 compró el madrileño palacio del Príncipe de Anglona.
Sus funerales se celebraron al día siguiente en la cercana iglesia de San Pedro el Viejo.