En 1865, contando con 18 años, Necháyev se traslada a Moscú, donde trabaja para el historiador Mijaíl Pogodin.
Un año más tarde se instala en San Petersburgo, como profesor en prácticas, relacionándose con el ambiente intelectual de la juventud que asiste a la Universidad de la ciudad, participando en el activismo estudiantil entre 1868-1869, liderando una minoría radical con Piotr Tkachov y otros, bajo la influencia de la literatura del Decembrismo, el Círculo Petrashevski, y Mijaíl Bakunin.
Implicó a otros miembros del grupo en el asesinato de su propio compañero.
Durante su estancia en prisión, mantendrá contactos con el Comité Ejecutivo del grupo radical Naródnaya Volia.
El escritor Eldridge Cleaver, vinculado al grupo, escribirá en su favor en su obra Soul on Ice (1968).