Trabajó después con Roberto Rossellini y Mario Camerini, pero fue con Luchino Visconti que llegó su consagración en Obsesión (Ossesione, 1943),[2]​ basada en la novela El cartero siempre llama dos veces y joya del neorrealismo y del cine noir; en esta película, el papel femenino principal correspondió a Clara Calamai.

Fue favorito de los grandes directores del cine italiano de la época, como Michelangelo Antonioni —Crónica de un amor, con Lucía Bosè—,[3]​ Luchino Visconti —Senso, con Alida Valli; el trabajo de Girotti en esta película está considerado como su mejor actuación cinematográfica—, el francés Jean Renoir, Alberto Lattuada, Mauro Bolognini, Vittorio de Sica, Mario Camerini —Molti sogni per le strade, con Anna Magnani— y Pietro Germi —La ciudad se defiende,[4]​ por la que ganó la Cinta de Plata en 1949—.

En 1968 participó en la polémica Teorema, de Pier Paolo Pasolini,[5]​ junto a Silvana Mangano y Terence Stamp y como Creonte en Medea junto a Maria Callas también de Pasolini y en 1972 en El último tango en París de Bernardo Bertolucci.

En 1976 filmó El otro señor Klein de Joseph Losey con Jeanne Moreau y Alain Delon y El monstruo de Roberto Benigni en 1994.

Romano por adopción, favorito en la ciudad de Ferrara —donde hay una calle con su nombre— no volvió a casarse y tomaba largas vacaciones en la isla de Pantelaria.