Acabados sus estudios pasó a ser profesor en varios monasterios de la orden benedictina, como San Pedro de Eslonza (León), Celorio (Asturias) y en Oviedo en mayo de 1723, para instalarse en el mismo convento en el que residía el padre Benito Jerónimo Feijoo.En este viaje va anotando en un cuaderno los nombres de los lugares por los que va pasando.Le gustaba investigar la etimología de las palabras gallegas que escuchaba.Sarmiento no solo estaba interesado en la lingüística, sino en otras disciplinas como la botánica y la medicina; tenía conocimiento detallado de los nombres de las plantas y sus propiedades salutíferas.Su gran erudición en los más diversos campos hizo que le fuera encargado el programa iconográfico que habría de decorar el Palacio Real de Madrid, entonces en construcción.Combatió, con Feijoo, la superstición y la ignorancia, proponiendo la fundación de bibliotecas en los pueblos.En 1787 se publicó en Madrid la Disertación sobre las virtudes maravillosas y uso de la planta llamada carqueixa.Otros opúsculos del padre Sarmiento han ido apareciendo de forma esporádica sueltos en distintas épocas o en revistas, pero la mayor parte de su obra continúa inédita.