En 1923, Marie-Laure Bischoffsheim se casó con el vizconde Charles de Noailles, once años mayor que ella.

Entre las numerosas pinturas que decoraron su villa, se encontraban obras de Van Dyck, Rubens, Watteau, Goya, Géricault, Delacroix, Decamps, Edward Burne-Jones,y también Braque, Klee, Matisse, Picasso, Balthus (que pintó el retrato de Marie-Laure en 1936), Mondrian, Max Ernst, Joan Miró.

Le gustaba especialmente rodearse de artistas, a menudo más jóvenes que ella.

Igualmente ofreció su hospitalidad, más o menos larga o frecuente, en París o en Hyères, a sus amigos René Crevel, que se suicidó en 1935; a Salvador Dalí, Robert Veyron-Lacroix, Serge Lifar, Roger Peyrefitte, Ned Rorem,[14]​Dino di Méo, Pierre Bergé, James Lord, Yves Saint Laurent, Patrick Mazery, François-Marie Banier, Jacques Grange, y Marcel Schneider.

En los años 1960, apoyó al joven actor Pierre Clémenti; aparece en las películas realizadas por él en Villa Noailles y fue madrina de su hijo.

Allí conoció, particularmente, a Jacques Brenner, Marcel Schneider, Matthieu Galey y Solange Fasquelle (de soltera La Rochefoucauld).

En mayo del 68, encontró su “âme de gauche"[15]​ (su toque anarquista) y se hizo conducir en un Rolls-Royce a las cercanías de las barricadas del Barrio Latino, acompañada por Pierre Clémenti, para apoyar a los estudiantes que protestaban.

Después de su muerte, su marido abandonó su villa parisina y residió principalmente en Grasse.