Tras afirmarse en una carrera centrada en la representación de comedias musicales eduardianas en Londres desde los primeros años del siglo XX hasta la Primera Guerra Mundial (exceptuando un breve período en los Estados Unidos), Grossmith dejó Inglaterra para dedicarse a hacer una larga gira por Estados Unidos y Australia, en la cual actuó en obras teatrales convencionales y en musicales.
Aunque continuó con su faceta teatral en Inglaterra y en América, desde 1933 hasta su muerte también se dedicó a la actuación en el cine.
Su debut en la escena llegó en 1896, encarnando a Robert en Mam'zelle Nitouche, obra representada en el Teatro Royal Court.
[1] En 1901 Grossmith interpretó al personaje titular en Struwwelpeter,[1] un papel muy diferente de los flâneur con los cuales su nombre fue asociado más adelante.
Lawrence Grossmith falleció en 1944 en Woodland Hills, California, siendo enterrado junto a su esposa en el Cementerio Woodlawn de Nueva York.