Con su poesía ensanchó las posibilidades de la lengua hablada o demótico, postergada hasta entonces.

Tras casarse con María Valvi, en 1897 fue nombrado secretario de la Universidad de Atenas, cargo que mantuvo hasta su jubilación en 1928.

Su Himno a Atenea, compuesto en decapentasílabos, supone una celebración del paganismo como base de la civilización griega y expresión del culto a la naturaleza y a luz que ama el poeta.

El caramillo del rey evoca la grandeza de Bizancio, que renueva la civilización clásica y sirve de base al helenismo moderno.

En Palamás se manifiesta una tentación constante de caer en la desesperación superada por una fidelidad irracional, casi mística, a la "desnudez inmortal de Grecia": Fue amigo de la bailarina clásica española Àurea de Sarrà, discípula de Isadora Duncan, a la que dedicó algunos poemas, por ejemplo "Níobe".