Posteriormente se unió en matrimonio con Jerónima de Mena y Saldaña.

[3]​ En 1550[1]​ se embarcó hacia la América española[1]​ con su hermano Alonso de Zurita.

Arribó a Santiago del Estero en mayo de 1558 e impuso la calma en la ciudad y en los indígenas.

Tras pacificar a los indígenas, Pérez de Zurita pudo fundar tres ciudades.

Luego volvió a trasladarse originando la actual San Fernando del Valle de Catamarca.

Posteriormente ese sitio volvería a repoblarse una vez más, siendo la localidad de Londres que aún hoy persiste.

Para esas tres ciudades el gobernante había elegido lugares estratégicos, lo que demuestra su talento para ello.

Cañete, por su parte, estaba ubicada donde se encontraba la ciudad de El Barco I y servía de avanzada para proteger las caravanas y expediciones que pasaran por los valles calchaquíes hacia Santiago del Estero.

Por ese último motivo, Francisco de Aguirre lo criticó, afirmando que los diaguitas se rebelaron por su mal gobierno, que por haber hecho muchos pueblos habiendo poca gente española, los indígenas se atrevieron a alzarse y mataron muchos de ellos.

En cierta oportunidad se sublevaron unos 6000 indígenas y mediante un ataque con 50 jinetes, Pérez de Zurita logró dispersarlos.

Esta sería la primera Jujuy, que fue trasladada en 1562 y finalmente destruida por los aborígenes en 1563.

Pérez de Zurita repitió lo que otros gobernantes hicieron: quitó los repartimientos de aborígenes que Aguirre había concedido a sus capitanes, para luego entregarlos a sus amigos, reservándose una encomienda para sí.

Tiempo después, al asumir en Chile el nuevo gobernador Francisco de Villagra mandó a apresar a Zurita desconociendo el nombramiento virreinal, ya que según su criterio al ser un territorio subordinado debería ser nombrado por una autoridad chilena.

[3]​ Al poco tiempo la Real Audiencia de Charcas lo retiró del corregimiento.