En 1899 se trasladó a París, donde entró en contacto con el grupo nabí, especialmente con Maurice Denis.

Ese mismo año recibió el encargo para decorar la catedral de Vic, y Sert hizo un viaje ese verano por Italia para conocer las grandes obras de la decoración mural.

Desde entonces, Sert estuvo a caballo entre Barcelona y París, así como numerosos lugares de todo el mundo en que eran requeridos sus servicios.

Durante la Primera Guerra Mundial hizo de enlace entre el Estado francés y los fabricantes catalanes que suministraban equipamientos a los ejércitos aliados, por lo que se le concedió la Legión de Honor.

Se casó dos veces, con Misia Godebska, la musa de los simbolistas, y con Roussadana Mdivani.

Sert desarrolló una iconografía pintoresca, de tipos populares, con figuras gigantescas, titánicas, musculosas, en un tono sublime, monumental, grandilocuente.

En los años 1920, por su contacto con los Ballets Rusos, se vinculó con el Art déco, corriente de moda en aquel momento, en la que destacó por su exotismo y su representación de motivos primitivos, introduciendo en ese estilo internacional el gusto por las representaciones regionalistas españolas.

Empleaba una gama cromática limitada: oros, ocres, tierras tostadas, con toques de carmín, utilizando como fondo una rica preparación en metal, plata, panes de oro, etc. Su pintura estaba próxima a la grisalla, técnica que emplea todos los tonos del gris para obtener efectos próximos al relieve escultórico del mármol.

Disponía en la composición elementos arquitectónicos colocados en diagonal, que contribuían a dar sensación de profundidad y amplitud.

Para dicho proyecto Sert concibió una decoración que se desarrollaba por toda la catedral saliendo de detrás del altar mayor, con una temática basada en la exaltación triunfal de la Iglesia.

Sin embargo, la ejecución de la obra se retrasó, y en 1912 expiró el tiempo previsto en el contrato, aunque fue prorrogado en 1915 para cinco años más.

En Estados Unidos recibió importantes tareas de decoración: el salón de música de la casa Cosden en Palm Beach, Florida (1924); nueve plafones para Harry Phips en Pittsburgh (1924); la decoración del rascacielos Rockefeller Center (1931-1941), con una temática exaltadora del progreso y la sociedad norteamericana; y especialmente quince plafones con temas españoles para un lujoso comedor del hotel Waldorf Astoria de Manhattan (1929-1931), que a partir de entonces se llamó Sala Sert, mostrando diversas escenas basadas en el folklore español: El forzudo, Bailarines, Caballerías, Trapecios, Guitarras y bandurrias, Funámbulos, Castellers, La siesta, Las bodas de Camacho, Los borrachos, La charanga, La buenaventura, Saltacarnero, Los toros y El astrólogo.

Se expusieron en préstamo en el edificio El Sucre de Vich, y en fecha reciente se han trasladado al museo del citado banco sito en Boadilla del Monte.