Debutó en el cine con la película alemana Julot, der Apache (1921), seguida al año siguiente con Herzog Ferrantes Ende (1922).
[7] Apareció como extra en Tragedy of Love (1923), protagonizada por Mia May, Emil Jannings y una joven Marlene Dietrich,[8] además de interpretar un papel no acreditado en Joyless Street (1925), dirigida por G.W.
[9] El primer gran éxito de von Walther fue en la película Mountain of Destiny (1924), en la que actuó junto a Hannes Schneider, Frida Richard y Erna Morena.
Otras películas exitosas en las que apareció incluyen Faust (1926), Der Geisterzug (1927), Die Weber (1927), Dr. Bessels Verwandlung (1927) y Spione (1928).
Durante la Segunda Guerra Mundial, participó en varias giras de apoyo a las tropas por Francia, los Países Bajos y Rusia.