Entre 1802 y 1806 sirvió en el regimiento de caballería Garde du Corps en Dresde.

Al morir su padre en 1811, hereda la baronía de Muskau que anteriormente había sido el señorío más extenso del Sacro Imperio Romano Germánico.

Se estima que Pückler-Muskau estaba entre los quince más grandes terratenientes del reino de Prusia En 1817 se casó con Lucie von Hardenberg, nueve años mayor que él e hija del primer ministro de Prusia, Karl August von Hardenberg.

Este matrimonio fue legalmente disuelto en 1826, pero la pareja vivió junta hasta el fin de sus vidas en términos amigables.

Estos esfuerzos no tuvieron éxito, por lo que Pückler-Muskau decidió hacer un viaje a Egipto, donde el jedive Mehmet Ali Pascha lo recibió como invitado de Estado y le instaló en un palacio con sirvientes.

Cuatro años más tarde se presentó para servir en la Guerra franco-prusiana, pero esta vez fue rechazado.

Fue enterrado según sus instrucciones en un túmulo piramidal en el parque de Branitz.

A diferencia de los jardines de los nobles ingleses, que él podía visitar gracias a los permisos que su alto rango social le permitían conseguir, sus parques siempre estuvieron abiertos al público.