Educado al cuidado de su tío el cardenal Ernst Adalbert Harrach –al que a su muerte en 1667 dedicó un libro de emblemas inédito titulado Triumphus in mortem cardinalis a Harrach–[1] realizó el Grand Tour de 1655 a 1658 y visitó Madrid por primera vez en 1661.
[3] En agosto de 1665 llegó a España como enviado especial con las joyas que el emperador Leopoldo I ofrecía a su prometida, la infanta Margarita, al cerrarse el acuerdo matrimonial.
Según anotó en su diario el embajador ordinario Francisco Eusebio de Pötting, la primera de las joyas estaba formada por un diamante, un rubí y una perla muy grande; la segunda con cinco esmeraldas de mucho valor y ambas por estar vinculadas a la casa se empeñaban a la prometida por cien mil ducados.
La tercera, dada en propiedad, era el retrato en miniatura y guarnecido de diamantes del propio emperador pintado por su pintor de cámara, Gerard von Schloss o Gerard du Chateau, quien acompañaba al conde en su séquito para hacer el retrato de la prometida.
Especialmente en esta segunda misión Harrach hizo notables aunque baldíos esfuerzos para asegurar la sucesión de la corona española en la casa de Austria, reclamando una mayor implicación imperial en la guerra contra Francia y la presencia en España del archiduque Carlos.