Al igual que su amigo Siegfried Sassoon, escribió acerca de sus experiencias durante la Primera Guerra Mundial en verso y en prosa.

En agosto de 1915, Blunden fue asignado al Royal Sussex Regiment como segundo teniente y combatió con el regimiento durante el resto de la Primera Guerra Mundial, viendo acción en Ypres y en la Batalla del Somme.

Aunque escribió poemas sobre la guerra, evitó el tono gráfico de sus contemporáneos Sassoon y Wilfred Owen.

Blunden documentó sus vivencias durante la guerra fueron publicadas en 1928 bajo el título de Undertones of War.

Sin embargo, Blunden abandonó la Universidad en 1920 para iniciar una carrera literaria, inicialmente trabajando como asistente de John Middleton Murry en la revista Athenaeum.

Allí conoció a Siegfried Sassoon, con quien entablaría una amistad que duraría por el resto de sus vidas.

En 1927, regresó a Inglaterra y trabajó como editor de la revista Nation durante un año.

En ese mismo año, Blunden contrajo matrimonio con Claire Margaret Poynting, una de sus exalumnas.