Frye nació en Salina (Kansas), estudió música y apareció por primera vez como concertista de piano.
[2] Si bien tuvo algunos papeles cómicos menores en películas mudas, con la llegada del sonido, Frye pronto se hizo conocido por interpretar a villanos.
Más tarde, ese mismo año, interpretó al asistente jorobado Fritz en Frankenstein y a Wilmer Cook (el "gunsel") en la primera versión cinematográfica de El halcón maltés (1941) de Dashiell Hammett.
Tuvo papeles memorables en El hombre invisible (1933) como reportero, y en El crimen del doctor Crespi (1935).
También en la década de 1930, apareció en dos películas protagonizadas por James Cagney: La puerta al infierno (1930), como un sicario, y Algo para cantar (1937), como un peluquero quisquilloso.