Unos años más tarde, Moore asistió a clases de órgano y violín en el prestigioso Guildhall School of Music.
Posteriormente, recibió una beca para estudiar en la Universidad de Oxford, y fue allí donde Moore modificó su trayectoria artística.
En 1960 Moore se asoció con tres actores y juntos acudieron al Festival de Edimburgo, donde montaron un pequeño escenario e interpretaron una obra cómica.
Tuvieron tanto éxito que a continuación actuaron en Londres, y posteriormente en Nueva York, en un teatro de Broadway.
A lo largo de su carrera cinematográfica, Moore no abandonó la música y tocó frecuentemente en orquestas famosas.
Al año siguiente, se le diagnosticó una enfermedad cerebral grave e incapacitante, parálisis supranuclear progresiva.