Como primer obispo debió preocuparse de su organización, para lo cual creó muchas parroquias.

Al fallecer Gimpert en 1937 a los 70 años fue designado administrador Prudencio Contardo Ibarra, hasta que tomó posesión de la diócesis Rafael Lira Infante, quien se desempeñaba como obispo de Rancagua.

Se dedicó a la parte estructural de la diócesis, creando 19 parroquias, pero su más grande ocupación fueron las vocaciones sacerdotales, por lo que creó el Seminario Pontificio Mayor San Rafael.

[2]​ En 1983 Juan Pablo II designó como obispo de Valparaíso a Francisco de Borja Valenzuela Ríos, quién era arzobispo de Antofagasta, por lo que al igual que su predecesor fue llamado "arzobispo-obispo"; estuvo a la cabeza de la diócesis por casi 10 años, siendo reemplazado en 1993 por Jorge Medina Estévez, quién estuvo solo 3 años, ya que fue creado cardenal y llamado a Roma.

En su reemplazo se designó a Francisco Javier Errázuriz Ossa, quien, al igual que su antecesor, posteriormente fue creado cardenal y nombrado arzobispo de Santiago.