Junto con sus hermanas, Teresa y Luisa, Carlota fue considerada toda una belleza.
El poeta Friedrich Rückert dedicó uno de sus poemas, Mit drei Moosrosen, a estas tres señoritas.
Discutían a menudo y Pablo se dice tenía muchas amantes, con las que tuvo varias aventuras.
La pareja se separó poco después del nacimiento de su quinto hijo en 1818.
La idea del divorcio fue rechazada por el rey Guillermo I de Wurtemberg.