[1]​[2]​ Se crio junto con su hermano mayor Luis y realizó con él extensos viajes educativos por Europa.

Eran infelices juntos, ya que Carlos prefería la vida en el ejército a pasar tiempo con su familia.

Sin embargo, no hubo sucesión al trono porque, en primer lugar, Carlos murió unas semanas antes que Luis III y porque el hijo de Carlos, Luis, había sido nombrado heredero al trono, quien luego se convirtió oficialmente en el nuevo Gran Duque de Hesse-Darmstadt en 1877.

Su residencia fue el Palacio del Príncipe Carlos (Wilhelminenstrasse 34) en Darmstadt, que ahora es utilizado por el Seguro de Pensiones alemán (después de varias adiciones y modificaciones).

La reina parece haber sido afectada por la muerte de Carlos, refiriéndose a él en su diario después de su muerte como "querido y excelente príncipe Carlos de Hesse", repitiendo más tarde, "Tan afligida y sintiéndome profundamente por el pobre príncipe Carlos".