Con 27 años, en 1962 (en plena dictadura franquista) lo nombraron abogado fiscal en la Audiencia Territorial de Barcelona.

Ese mismo año Justicia Democrática había denunciado la práctica de la tortura en España: «la tortura se sigue empleando, aunque es difícil determinar su frecuencia y hay muchos interesados en que no se determine.

En el mismo informe Justicia Democrática señalaba los obstáculos prácticamente insalvables a los que se enfrentaban los jueces y fiscales que querían detener a sus responsables, como le había ocurrido al propio Jiménez Villarejo.

En las elecciones europeas de 2014 se presentó a las primarias abiertas de Podemos, obteniendo el tercer lugar en lista, aunque declaró que concurría "para impulsar el partido" pues "en ningún caso irá al Parlamento Europeo aunque salga elegido".

[9]​ Es pública y conocida su denuncia de las trabas judiciales que los poderes económicos realizan sobre la judicatura y la fiscalía en España, narrando casos reales que en muchas ocasiones son en primera persona, gracias a su amplia trayectoria profesional.

Dicho sumario fue iniciado y promovido por asociaciones de víctimas, ante el juez Baltasar Garzón.

[12]​ En 2010, el Tribunal Supremo instruye tres causas contra el juez de la Audiencia Nacional Baltasar Garzón.

La portavoz del Consejo General del Poder Judicial, Gabriela Bravo Sanestanislao, pidió respeto para el Tribunal Supremo, manifestando que los ataques realizados por Jiménez Villarejo contra esta institución “exceden el derecho de libertad de expresión”.