Católico tradicionalista y aliado del arzobispo Marcel Lefebvre, fue obispo de Campos desde 1949 hasta su dimisión en 1981.
A los 12 años, ingresó al seminario menor de São Paulo, entonces dirigido por los padres premonstratenses.
Ingresó en el seminario mayor en 1922 y luego estudió en la Pontificia Universidad Gregoriana de Roma, doctorándose en teología en 1928.
En 1968, el grupo conservador católico Tradición, Familia y Propiedad organizó una campaña para recoger firmas denunciando a los que eran percibidos como izquierdistas en la Iglesia.
[3] De Castro Mayer se negó a implementar las reformas litúrgicas del Concilio Vaticano II en su diócesis.