Nacido en 1857, Papoulas inició su carrera política en la década de 1880 y llegó a ser amigo cercano y confidente del rey Constantino I de Grecia.

En 1920 fue nombrado comandante de las fuerzas griegas en Anatolia, pero su ofensiva tuvo escaso éxito en su primera acción en la campaña, ya que fue frenado en la Primera Batalla de Inonu en enero de 1921.

Tras este fracaso recibió nuevos refuerzos hasta alcanzar los 100,000 hombres e inició una nueva ofensiva el 23 de marzo.

La guerra terminó en 1922 y Papoulas se alejó cada vez más de las posiciones monárquicas, convirtiéndose en un seguidor del Partido Liberal de Eleftherios Venizelos.

En 1935 dirigió un fallido golpe de Estado en apoyo de Venizelos, razón por la cual fue detenido y ejecutado poco después.