Llegó a los Estados Unidos en 1923 durante una gira con dicho teatro, y decidió quedarse en el país,[1][2] optando por desarrollar una carrera como actor en Hollywood, a pesar de su fuerte acento ruso.
En 1933 trabajó en la película La reina Cristina de Suecia, protagonizada por Greta Garbo.
También actuó en el musical de 1937 High, Wide, and Handsome (La furia del oro negro) y en el filme de 1938 Dangerous to Know, junto a Anna May Wong.
En años posteriores Tamiroff intervino en Anastasia (1956), con Ingrid Bergman, Ocean's Eleven (1960) y Topkapi (1964).
Arkadin (1955), Touch of Evil (1958) y El proceso (1962), e interpretó a Sancho Panza en su versión inconclusa del Quijote, estrenada en 1992.