Los germilenos son una clase de compuestos de germanio (II) con la fórmula general: GeR 2 . Son análogos de carbeno más pesados . [1] Sin embargo, a diferencia de los carbenos , cuyo estado fundamental puede ser singlete o triplete dependiendo de los sustituyentes , los germilenos tienen exclusivamente un estado fundamental singlete. [2] [3] Los análogos de carbeno desprotegidos, incluidos los germilenos, tienen una naturaleza de dimerización . [4] Los germilenos libres se pueden aislar bajo la estabilización del impedimento estérico o la donación de electrones . [5] La síntesis del primer germileno dialquílico libre estable fue informada por Jutzi, et al en 1991. [6]
Estructuras y uniones
La situación de enlace para el germileno es distintivamente diferente de la de su análogo ligero, el carbeno. El átomo de carbono del carbeno está hibridado sp 2 . Aunque los germilenos aún tienen algún carácter de hibridación sp 2 , la brecha de energía más grande entre los orbitales s y p para el germanio permite la retención de la configuración electrónica 4s 2 4p 2 hasta cierto punto. Se encontró que el ángulo de enlace para H 2 Ge y Me 2 Ge era: H-Ge-H 93° y C-Ge-C: 98°, que es menor que 120°, el ángulo de enlace ideal para la estructura hibridada sp 2 y, por lo tanto, demuestra la naturaleza de la configuración electrónica de valencia 4s 2 4p 2 del germileno. [1] [7] [8] El par solitario del germileno tiende a permanecer en el orbital de alto carácter s que es relativamente inerte , lo que hace que el germileno sea exclusivamente singlete. [3]
La dimerización de los germilenos conduce a la formación de dímeros de germileno (R 2 Ge=GeR 2 ). [9] Se encontró que los enlaces múltiples entre átomos de germanio no son necesariamente enlaces σ y π clásicos como los encontrados para los dímeros de carbeno ( alquenos ), sino que pueden considerarse como aductos donante-aceptor de una estructura trans-doblada . [3]
Síntesis
Estabilización
La dimerización de los germilenos libres no tiene una barrera de energía notable , lo que significa que la reacción de dimerización es casi espontánea y limitada por difusión , por lo que los monómeros de germileno libres sin estabilización podrían dimerizarse o polimerizarse aún más una vez que se forman. [4] Los germilenos libres deben estabilizarse cinéticamente o termodinámicamente debido a su alta reactividad que se origina en el orbital p vacante. La estabilización termodinámica de este orbital p generalmente se realiza mediante la coordinación de un ligando de pentametilciclopentadieno (Cp*) o de ligandos que contienen nitrógeno (N), oxígeno (O) o fósforo (P), que pueden donar electrones y, por lo tanto, desactivar los orbitales p vacantes. [1] Al mismo tiempo, la estabilización se puede lograr mediante la protección estérica de grupos R voluminosos como los grupos mesitilo (Mes) para evitar que los nucleófilos se acerquen al centro de germanio. [10]
Síntesis de germileno n-heterocíclico y germileno cíclico (alquil)(amino)
La introducción de un heteroátomo en la cadena principal del ligando mejora la estabilidad del centro reactivo Ge(II) mediante la donación de electrones del par solitario N a los orbitales p vacantes del centro de germanio. Normalmente, la estrategia para sintetizar tetrileno N-heterocíclico de cinco miembros implica la reacción entre el 1,4-diaza-1,3-butadieno N-sustituido, los agentes reductores a base de metales alcalinos y los haluros del grupo 14. [12] En el caso de la síntesis de germileno n-heterocíclico (NHGe), el método implica una reducción inicial del 1,4-diaza-1,3-butadieno N-sustituido por litio. La siguiente ciclización del dianión con los haluros Ge(II) correspondientes da el producto final. [12]
Síntesis de un germileno único estabilizado por homoconjugación
En 2016, Muller et al. informaron sobre la síntesis de un germileno único estabilizado por homoconjugación con un rendimiento relativamente alto mediante la reacción entre dicloruro de hafnoceno y germaciclopentadienediuro dipotásico en THF a -80 °C. [15] [16] El producto se estabiliza mediante una interacción remota entre un doble enlace C=C y un orbital p vacante del centro Ge a través de la homoconjugación. [17] Esta estrategia de estabilización da como resultado una estructura especial que posee una reactividad inusual. [11]
Síntesis de compuestos de pinza de PGeP
El germileno basado en pinza es de gran importancia no solo por su capacidad para estabilizar especies de metales de transición a través de efectos de quelación en catálisis homogénea , sino también por servir como una buena fuente de luminiscencia . [18] [19] Se utilizó un ligando PNHNHP para sintetizar el germileno estabilizado con pinza PGeP mediante tratamiento con dos equivalentes de hexametildisilazida de potasio (KHMDS) y GeCl 2 ·dioxano, que finalmente conduce a la formación del compuesto de pinza PGeP. [20]
Reactividad
Oligomerización y polimerización
La dimerización de germilenos sustituidos con carbono da dímeros R 2 Ge=GeR 2 que podrían polimerizarse aún más para formar compuestos poligermanos (R 2 Ge) n . [5] El dímero podría mostrar cierta estabilidad si se prepara de manera independiente. [21] Los sustituyentes más voluminosos pueden reducir la velocidad de polimerización por efecto estérico. [22] Un mayor impedimento estérico podría incluso detener las reacciones de polimerización o dimerización y hacer que un germileno sea termodinámicamente estable. [23] [24] [25]
Inserción en enlace σ
Hasta el momento no se ha informado sobre la inserción de R 2 Ge en enlaces CC. [5] Sin embargo, al descender por el grupo 14, los enlaces CE (E = Si, Ge, Sn, Pb) se vuelven más accesibles para la inserción de R 2 Ge. [5] Los enlaces C-Ge tensos permiten la inserción de germileno en 7,7-dialquil-7-germanorbornadienos en la masa fundida, formando digermabicy-clooctadienos. [26]
Los enlaces CH generalmente no son reactivos a la inserción de germileno. [27] Sin embargo, la liberación de tensión puede ayudar a superar la barrera de energía de activación. [25]
La inserción en enlaces carbono-haluro es común en el germileno. Se informó que el mecanismo de inserción de Me2Ge libre en el enlace C-Br del bromuro de bencilo es un proceso de abstracción radical - recombinación de dos pasos en condiciones térmicas y fotolíticas. [28] [29] Se propuso un mecanismo idéntico a través de un par de radicales singlete enjaulados para la inserción del enlace C-Cl. [29] Sin embargo, la interacción entre los electrones halógenos y el orbital p vacío del germileno puede dar como resultado la formación de un complejo donador-aceptor antes de que ocurra cualquiera de los mecanismos de inserción. [5]
La inserción en el enlace C-Hal en compuestos alquinos se realiza mediante un mecanismo de un solo paso en condiciones térmicas o fotolíticas. [30]
En el caso del CO, el producto de inserción R 2 Ge sólo podría permanecer estable a una temperatura muy baja. [31]
Adición a sistemas no saturados
La reacción de adición de Me2Ge a sistemas insaturados ha sido bien estudiada. Como se mencionó anteriormente, la dimerización y polimerización de Me2Ge no tiene una barrera de energía de activación notable y solo está controlada por difusión. Como resultado, las reacciones de adición deberían completarse lo suficientemente rápido antes de obtener poligermanos como productos.
No hay reacción entre alquenos simples y germilenos libres. [5] Sin embargo, los estirenos y los estirenos α-sustituidos pueden reaccionar con Me2Ge . El producto resultante es una mezcla 1:1 de los isómeros syn y anti de 3,4-difenil-3,4-R-1,1-dimetil-1-germaciclopentano. [32]
Se pueden sintetizar diversos compuestos de vinilgermilo 1,2-sustituido con alto rendimiento y alta regioselectividad mediante la adición de germileno a alquinos. [33]
La 1,4-cicloadición de dienos (hetero-) conjugados por germilenos libres da el anillo de 5 miembros correspondiente. [34] [35] [36]
Los germilenos reaccionan solo con uno de los dobles enlaces tensos en sistemas acumulados como los alenos (C=C=C). [5] Los germilenos prefieren reaccionar con alenos más deficientes en electrones . [5]
Complejización por donantes
Durante la formación de complejos con donantes, los germilenos permanecen en el estado fundamental singlete, donde el par solitario se coloca en el orbital de alto carácter s, mientras que los donantes que contienen heteroátomos como R2O , ROH, R2S , R3P , R3N y RCl interactúan con el orbital p vacante en el centro de germanio, lo que podría estabilizar el germileno singlete y evitar una mayor polimerización. La mayoría de los complejos son estables a temperatura ambiente. [37] Las bandas de absorción de los aductos exhiben comúnmente longitudes de onda más cortas en comparación con las de los germilenos libres debido a las transiciones np influenciadas por los sustituyentes en el centro Ge. [31]
Reacción catalizada por germileno
Los germilenos también podrían actuar como catalizadores como lo hacen los metales de transición . [11] La adición oxidativa y la eliminación reductora , junto con las parejas redox M n+ /M (n+2)+ relacionadas son de gran importancia para la catálisis de metales de transición. [38] Debido a la estructura electrónica y las propiedades químicas de los germilenos, incluido el orbital p vacío, los germilenos pueden activar moléculas pequeñas y dar los complejos Ge(IV) correspondientes, lo que aumentó el interés de los investigadores en la actuación de los germilenos como ligandos espectadores en ciertos ciclos catalíticos . [39] Sin embargo, la regeneración posterior del compuesto Ge(II) a través de la eliminación reductora no es termodinámicamente favorecida para los germilenos. [11] La clave de la química de la catálisis de los germilenos es mantener un equilibrio entre la adición oxidativa y la eliminación reductora. [40] Un ejemplo de reacción catalizada por germileno es la hidroboración de CO 2 , donde un paso preliminar de hidrogermilación de CO 2 es seguido por la formación de derivados de metanol con 3 equivalentes de catecolborano para regenerar el compuesto de germileno. [41]
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