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Reacción de Povarov

La reacción de Povarov es una reacción orgánica descrita como una cicloadición formal entre una imina aromática y un alqueno . La imina en esta reacción orgánica es un producto de reacción de condensación de un compuesto de tipo anilina y un compuesto de tipo benzaldehído . [1] [2] [3] El alqueno debe ser rico en electrones, lo que significa que los grupos funcionales unidos al alqueno deben poder donar electrones. Dichos alquenos son éteres enólicos y enaminas . El producto de reacción en la reacción de Povarov original es una quinolina . Debido a que las reacciones se pueden llevar a cabo con los tres componentes premezclados en un reactor, es un ejemplo de una reacción de múltiples componentes .

Reacción de Povarov

Mecanismo de reacción

El mecanismo de reacción para la reacción de Povarov a la quinolina se describe en el Esquema 1. En el paso uno, la anilina y el benzaldehído reaccionan con la base de Schiff en una reacción de condensación . La reacción de Povarov requiere un ácido de Lewis como el trifluoruro de boro para activar la imina para una adición electrofílica del alqueno activado . Este paso de reacción forma un ion oxonio que luego reacciona con el anillo aromático en una sustitución aromática electrofílica clásica . Dos reacciones de eliminación adicionales crean la estructura del anillo de quinolina.

Esquema 1. La reacción de Povarov

La reacción también se clasifica como un subconjunto de las reacciones aza Diels-Alder ; [4] sin embargo, ocurre mediante un mecanismo escalonado en lugar de concertado.

Ejemplos

La reacción representada en el Esquema 2 ilustra la reacción de Povarov con una imina y una enamina en presencia de triflato de itrio como ácido de Lewis . [5] Esta reacción es regioselectiva porque el ion iminio ataca preferentemente la posición orto del nitro y no la posición para . El grupo nitro es un sustituyente director meta pero como esta posición está bloqueada, la posición del anillo más rica en electrones ahora es orto y no para. La reacción también es estereoselectiva porque la adición de la enamina ocurre con una preferencia diastereomérica por la adición trans sin formación del isómero cis . Esto contrasta con las reacciones tradicionales de Diels-Alder , que son estereoespecíficas basadas en la geometría del alqueno.

Esquema 2. Reacción de Povarov regio- y diastereoselectiva

En 2013, Doyle y colaboradores informaron sobre una reacción formal de cicloadición [4+2] de tipo Povarov entre ciclopropenos donantes-aceptores e iminas (Esquema 3). En el primer paso, un catalizador de dirodio efectúa la descomposición diazo a partir de un compuesto diazo de éter de enol de sililo para producir un ciclopropeno donante/aceptor. Luego, el ciclopropeno donante/aceptor se hace reaccionar con una aril imina en condiciones catalizadas con triflato de escandio (III) para producir tetrahidroquinolinas fusionadas con ciclopropano con buenos rendimientos y diastereoselectividades. El tratamiento de estos compuestos con TBAF invoca una expansión de anillo que proporciona las benzazepinas correspondientes. [6]

Formación de ciclopropeno donador-aceptor y posterior cicloadición [4+2] para producir tetrahidroquinolinas fusionadas con ciclopropano. El tratamiento posterior con TBAF abre el anillo de ciclopropano para dar lugar a las benzazepinas.

Variaciones

Una variación de la reacción de Povarov es una reacción de cuatro componentes. [7] Mientras que en la reacción de Povarov tradicional el carbocatión intermedio da lugar a una reacción intramolecular con el grupo arilo, este intermedio también puede terminarse con un nucleófilo adicional, como un alcohol . El esquema 4 representa esta reacción de 4 componentes con el éster etílico del ácido glioxílico , 3,4-dihidro-2H-pirano, anilina y etanol con triflato de escandio (III) de ácido de Lewis y tamices moleculares .

Esquema 4 Reacción de Povarov de cuatro componentes. Para aclarar el papel del ácido de Lewis, se dibuja un enlace sólido de nitrógeno con escandio. Condiciones de reacción 2 días en acetonitrilo a temperatura ambiente

Referencias

  1. ^ Povarov, LS; Mijailov, BM Izv. Akád. Nauk RSS, ser. Jim. 1963 , 953–956.
  2. ^ Povarov, LS; Grigós, VI; Mijailov, BM Izv. Akád. Nauk RSS, ser. Jim. 1963 , 2039-2041.
  3. ^ Povarov, LS (1967). "ÉTERES αβ-INSATURADOS Y SUS ANÁLOGOS EN REACCIONES DE SÍNTESIS DE DIENOS". Russian Chemical Reviews . 36 (9): 656. Bibcode :1967RuCRv..36..656P. doi :10.1070/rc1967v036n09abeh001680. S2CID  250825235.
  4. ^ Desarrollos sintéticos recientes en una potente reacción de imino Diels–Alder (reacción de Povarov): aplicación a la síntesis de N -poliheterociclos y alcaloides relacionados Vladimir V. Kouznetsov Tetrahedron 65 ( 2009 ) 2721–2750 doi :10.1016/j.tet.2008.12.059
  5. ^ Control regional y estereoscópico sin precedentes en la reacción de Povarov de la bencilideno-(3-nitrofenil)amina Paul J. Stevenson e Isla Graham Arkivoc AM-717D 2003 . (Artículo)
  6. ^ Truong, Phong M.; Mandler, Michael D.; Zavalij, Peter Y.; Doyle, Michael P. (5 de julio de 2013). "Tetrahidroquinolinas y benzazepinas mediante reacciones de cicloadición formal diastereoselectiva catalítica [4 + 2] entre ciclopropenos donadores-aceptores e iminas". Cartas orgánicas . 15 (13): 3278–3281. doi :10.1021/ol401308d. ISSN  1523-7060. PMID  23777207.
  7. ^ Acceso sencillo a un conjunto estructuralmente diverso de estructuras oxacíclicas mediante una reacción de cuatro componentes Oscar Jiménez, Guillermo de la Rosa, Rodolfo Lavilla Angewandte Chemie International Edition Volumen 44, Número 40, Páginas 6521 - 6525 2005 Resumen

Véase también