Rápidamente ganó algunos premios y pudo grabar su primer álbum con Gal Costa: Domingo.
Grabó en 1968 su primer álbum solista llamado Caetano Veloso, y su música cruzó las fronteras con su controvertida É proibido proibir.Le fueron otorgados varios tivales de televisión.
Tres años más tarde regresó a Brasil y grabó Araca azul, un disco experimental.
En 1976 formó un grupo con Gilberto Gil, Gal Costa y Maria Bethânia, e hicieron una gira por Brasil con el nombre de «Doces Bárbaros».
Ese mismo año publicó el libro Alegría, una colección de artículos y poemas que abarcan desde 1965 hasta 1976.
La letra que le dio nombre fue un poema de Haroldo Campos, poeta brasileño.