Su padre, Sergio Buarque de Hollanda, era un conocido historiador y sociólogo.

Buarque fue un niño estudioso con un interés precoz en la música y la escritura.

Desde temprano le impresionó la música, sobre todo la bossa nova y en especial el trabajo de João Gilberto.

Su primer álbum, Chico Buarque, mostraba el trabajo por venir, con sambas pegadizos, caracterizados por juegos de palabras creativos y un trasfondo de nostalgia trágica.

Chico Buarque regresó a Brasil en 1970, donde empleó su fama y habilidad para escribir canciones como protesta contra la dictadura.