Campbell le ofreció su amistad a Elvis Presley cuando lo ayudó en la grabación de la banda sonora para la película "Viva Las Vegas" en 1964.
Su primer lanzamiento en solitario, "Turn Around, Look at Me" tuvo un éxito moderado, llegando al número 62 en Billboard Hot 100 en 1961.
The Gee Cees, lanzarían un sencillo en Crest, la instrumental "Buzz Saw" que no entró a las listas.
Otro tema musical en el cual participó fue la canción "You've Lost That Lovin' Feelin'" (Has perdido ese sentimiento) original de The Righteous Brothers, y en la ya clásica canción "I'm a Believer" (Soy un creyente) de The Monkees.
Se rumoraba que Capitol ya consideraba el despedirlo del sello en 1966, año en que hizo equipo con el productor Al DeLory y juntos colaboraron en el tema influidos por la corriente de Bob Dylan "Gentle On My Mind" escrito por John Hartford.
Glen ganaría dos premios Grammy por "Gentle On My Mind" y por "By The Time I Get To Phoenix", de manera simultánea.
Al retiro del aire del programa televisivo "The Smothers Brothers Comedy Hour" Glen conduciría uno propio que reemplazaría la primero, The Glen Campbell Goodtime Hour, que se transmitiría desde enero de 1969 hasta junio de 1972.
Al crecer su popularidad, en 1970 fue publicada una biografía llamada The Glen Campbell Story obra de Freda Kramer.
Coprotagonizó el telefilm, "Strange Homecoming" con Robert Culp y el emergente ídolo juvenil Leif Garret.
Campbell había escuchado el tema en la versión del cantautor Larry Weiss durante una gira por Australia, quedando interesado en grabarla.
Pronto dejaría Capitol Records en 1981 después de una disputa con el sello por la canción "Highwayman" escrita por Jimmy Webb que la empresa disquera se rehusó a lanzarla como sencillo.
Campbell hizo un cameo en la película de Clint Eastwood llamada Any Wich Way You Can, para el cual también grabó el tema principal.
También se le ha acreditado como el primero en otorgarle un gran golpe de suerte a Alan Jackson.