Los filmes de corte bíblico en los que participó se han convertido en verdaderos clásicos de la Semana Santa cristiana y, en especial The Robe (1953), conocida como La túnica sagrada o El manto sagrado en habla hispana.

[6]​ Roach le dio entonces su primer papel protagonista, como un cavernícola vestido con pieles en Un millón a. C. (1940).

Los responsables del estudio quedaron tan satisfechos con su actuación que compraron una opción para hacerse con la mitad del contrato de Mature con Hal Roach, lo que les permitió contar con sus servicios para dos películas al año durante tres años.

La Segunda Guerra Mundial interrumpe su naciente carrera y sirve en el servicio de guardacostas durante la contienda.

En 1948 Una vida marcada, de Robert Siodmak, es una nueva incursión en el cine negro del que se va convirtiendo en asiduo.

En 1954, realiza la continuación del film La túnica sagrada, en Demetrius y los gladiadores, dirigida en esta ocasión por Delmer Daves y donde se prosigue la historia de la túnica de Cristo, otro film icono del cristianismo.

En 1956, pasa al exótico mundo de la selva africana que habían puesto de moda películas como Mogambo o Las minas del rey Salomón, y rueda Safari con el director Terence Young.

En 1959, acude a Europa para trabajar en una coproducción titulada Aníbal dirigida por Carlo Ludovico Bragaglia y Edgar G. Ulmer, en la que Mature interpreta al famoso general cartaginés Aníbal en el que será uno de sus últimos papeles relevantes porque su carrera ya ha iniciado el declive.