La organización fue fundada en 1935 por dos miembros de la Legión Cívica Argentina: Juan Queraltó y Alberto Bernaudo.

[1]​ Sus primeros miembros se aglomeraron en la Alianza de Juventudes Nacionalistas, formada en 1937 por idea del coronel uriburista Juan Bautista Molina, para reunir en una sola agrupación a todos los jóvenes nacionalistas.

[2]​ Pronto se organizarían en una rama de secundarios, una de estudiantes universitarios, y la Alianza Libertadora Nacionalista propiamente dicha, para los que no fueran estudiantes o que ya se hubiesen recibido.

[3]​ Tras el viraje filoperonista de 1946 los jóvenes se fueron alejando: abandonaron la organización en 1949 y permanecieron con muy poca actividad hasta que en 1957 formaron el Movimiento Nacionalista Tacuara, cuya rama juvenil pasó a llamarse nuevamente UNES.

[5]​ Por las filas de esta agrupación pasaron distintas personas que luego tendrían roles en la historia argentina de los años 60 y 70, como Joe Baxter y Rodolfo Barra.