Según una biografía de Robert Hofler de 2005, The Man Who Invented Rock Hudson: The Pretty Boys and Dirty Deals of Henry Willson, Willson intentó utilizar sin éxito el nombre Troy con Rory Calhoun y con James Darren, hasta que finalmente se lo dio a Donahue.
El joven actor se dio a conocer con papeles sin créditos en The Monolith Monsters y en Man Afraid en 1957, los cuales le abrieron camino a otros de mayor importancia en diversos largometrajes.
Más adelante firmó un contrato con Warner Bros., haciendo varios primeros papeles en producciones como Rome Adventure y A Distant Trumpet.
En 1970 actuó en la serie televisiva The Secret Storm, y en 1974 fue elegido para hacer su mejor interpretación, la del prometido de Connie Corleone en El Padrino II.
Troy Donahue pasó sus últimos años junto a la mezzosoprano Zheng Cao, y falleció a causa de un infarto agudo de miocardio en 2001 en Santa Mónica (California).