También estuvo en Appomattox Court House, donde tuvo lugar la rendición de Robert E.

De 1867 a 1869 fue oficial fotógrafo en la exploración geológica del paralelo 40° dirigida por Clarence King.

La expedición comenzó en Virginia City (Nevada), donde fotografió las minas, y continuó hacia el oeste.

En contraste con los paisajes asiáticos y orientales, el sujeto fotográfico que eligió constituyó un nuevo concepto.

O'Sullivan combinó ciencia y arte, logrando registros exactos de extraordinaria belleza.