Brady se esforzó por documentar la guerra civil estadounidense con un gran equipo fotográfico, por lo que invirtió una gran suma de dinero, entre otros gastos para contratar a más de 20 fotógrafos que recorrieran todo el país: Alexander Gardner, James Gardner, Timothy H. O'Sullivan, William Pywell, George N. Barnard y otros dieciocho hombres.

Brady realizó muchos retratos de oficiales de la Unión, como Ulysses S. Grant, Nathaniel Banks, Carlos Buell, Ambrose Burnside, Benjamin Butler, George Custer, David Farragut, John Gibbon, Winfield Hancock, Samuel P. Heintzelman, Joseph Hooker, Oliver Howard, David Hunter, John Logan, Irvin McDowell, George McClellan, James McPherson, George Meade, David Dixon Porter, William Rosecrans, John Schofield, William Sherman, Daniel Sickles, Henry Warner Slocum, George Stoneman, Edwin V. Sumner, George Thomas, Emory Upton, James Wadsworth, y Lew Wallace.

Beauregard, Stonewall Jackson, Lord Lyons, James Henry Hammond y Robert E.

También tuvo la oportunidad de fotografiar en varias ocasiones a Abraham Lincoln, y alguna sirvió para emitir sellos postales.

El Congreso le pagó 25 000 dólares en 1875, pero ya se encontraba en una profunda crisis.